Morrisett richtte in 1968 met zijn goede vriendin Joan Ganz Cooney het productiebedrijf Sesame Workshop op, dat toen nog Children's Television Workshop heette. Een jaar later bedacht het duo de kinderserie Sesame Street, de Amerikaanse voorganger van Sesamstraat. Het programma was bedoeld om kinderen voor te bereiden op school.

De organisatie maakte later nog meer programma's voor kinderen. Morrisett was tot 2000 voorzitter van het bestuur en bleef tot aan zijn dood bestuurslid.

Volgens Sesame Workshop heeft hij kinderen wereldwijd iets "gigantisch en onuitwisbaars" nagelaten. Cooney zegt in een reactie dat Sesame Street er zonder haar vriend niet was geweest.

Van Sesame Street zijn in meerdere landen versies in de eigen taal gemaakt. De Nederlandse editie, waar het bekende personage Koekiemonster een rol in speelt, begon in 1976.